超灵敏传感器的构建在危险化学品分析、生物标志物检测和体内成像中发挥重要作用，对环境监测和安全监控具有重要意义。基于探针的传感器是最常用的痕量分析方法之一，具有高灵敏度、高特异性和快速响应等优势。作为常用的加载探针的介质，液相有利于探针分子与目标分析物进行有效碰撞，从而提高反应速度和效率。然而，液体介质中的自由体积扩散特性会导致反应信号的分散，引起来自痕量分析物的信号进一步减弱，影响痕量检测的灵敏度。水凝胶作为含有聚合物网络和液相分散介质的材料，可通过聚合物链的非共价作用以及聚合物网络的筛分效应限制溶质扩散。然而，对于各向同性的水凝胶体系，扩散性质的受限或降低反应的有效碰撞，使得检测反应灵敏度下降。多相界面处产生的化学反应受体系化学势影响，可在不影响溶液自身扩散性质的同时限制反应物迁移方向。因此，在水凝胶体系构建存在非对称扩散性质的反应界面，在保持快速反应的同时有效地限制信号扩散，具有重要意义。
中国科学院新疆理化技术研究所爆炸物传感检测团队基于非对称扩散行为对信号分子的限制作用，设计了双层水凝胶体系以增强传感信号，实现了纳克级别亚硝酸盐的比色识别。
研究设计了一种双层水凝胶体系，其中聚丙烯酰胺（PAM）进行采样和重氮化亚硝酸盐的瞬时两步反应，而聚乙烯醇（PVA）用于耦合显色反应实现对亚硝酸盐的识别。为了破坏两种紧密接触的水凝胶的扩散对称性，研究通过调控合成方法将PAM和PVA水凝胶之间的孔径比控制为10，扩散系数比控制为1.7。结果表明，显色产物在水凝胶中的扩散具有明显的有界性，且其面内扩散由于PAM和PVA水凝胶的非对称扩散性质得到有效的限制。由此设计的传感器对亚硝酸盐的裸眼检测限为2.898纳克，呈现出优异的灵敏度和抗干扰性。检测图像对目标物残留信息的良好保护性进一步证明了扩散控制对于增强传感信号以及构建适用于实际场景的高性能便携式检测器的重要性，为针对痕量固体样品识别的传感器设计奠定了理论基础。
相关研究成果发表在Sensors and Actuators B: Chemical上。研究工作得到中科院“西部之光”人才培养计划、国家自然科学基金、中科院青年创新促进会、中科院基础前沿科学研究计划“从0到1”原始创新项目及国家高层次人才等的支持。
论文链接：https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0925400522009662
a、具有非对称扩散的水凝胶体系示意图；b、用于亚硝酸盐检测的双层水凝胶器件
